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深圳(zhen)国际研(yan)究生院(yuan)刘碧录、邹小龙团队(dui)在转角黑磷烯体(ti)系中观测到莫(mo)尔调制的(de)光学效应

清华新闻网6月25日电 两层二维材料以一定的角度堆叠所形成的范德瓦尔斯异质结被称为莫尔超晶格材料,这类莫尔材料的一个重要特征是体系中存在一个由不同层间原子堆叠方式所形成的新周期。这个新周期会显著地调制范德瓦尔斯异质结中电子的行为,产生许多新奇的物理现象,例如“魔角”石墨烯中存在的超导态、莫特绝缘态和磁性等量子物理现象;小角度过渡金属硫族化合物二维材料异质结中莫尔激子等特性。目前,这类莫尔调制的电子行为只在石墨烯、六方氮化硼和过渡金属硫族化合物等六方晶系材料中被报道,且均在小角度异质结中被观测到。能否在更大的转角下、在其他对称形式的材料中发现类似的莫尔调制的电子行为,对理解莫尔材料具有重要意义。

近日(ri),清华大(da)(da)学深圳国际研究(jiu)生院材料(liao)(liao)研究(jiu)院刘碧录、邹小龙、成(cheng)会明等(deng)人和(he)美(mei)国加州(zhou)大(da)(da)学伯克(ke)利分校王枫团队合(he)作,首次(ci)在具(ju)有大(da)(da)角(jiao)度转角(jiao)的(de)(de)单层(ceng)/双(shuang)层(ceng)黑(hei)磷烯(xi)体系中(zhong)观察(cha)到了(le)莫尔超(chao)晶格调(diao)制(zhi)的(de)(de)光学跃迁。值(zhi)得关注的(de)(de)是(shi),黑(hei)磷烯(xi)具(ju)有二次(ci)对称特征,这与(yu)之(zhi)前(qian)报道的(de)(de)三(san)次(ci)或六次(ci)对称材料(liao)(liao)不同。

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方形莫尔超晶格示意图

图(tu)(tu)a:单层(ceng)(ceng)黑(hei)磷(lin)(lin)(lin)烯的(de)晶体结(jie)构示(shi)意图(tu)(tu);图(tu)(tu)b:转(zhuan)(zhuan)角(jiao)黑(hei)磷(lin)(lin)(lin)烯的(de)光学显微(wei)镜(jing)图(tu)(tu)片;图(tu)(tu)c:模拟(ni)了(le)两(liang)层(ceng)(ceng)方形(xing)晶格二(er)维(wei)材料在(zai)一定的(de)角(jiao)度下(xia)形(xing)成的(de)莫尔超晶格;图(tu)(tu)d:具有(you)20°转(zhuan)(zhuan)角(jiao)的(de)黑(hei)磷(lin)(lin)(lin)烯体系的(de)结(jie)构示(shi)意图(tu)(tu),其中红色和蓝色原子标记了(le)界(jie)面处的(de)两(liang)层(ceng)(ceng)黑(hei)磷(lin)(lin)(lin)烯。

少层(ceng)黑(hei)(hei)(hei)磷烯可以通(tong)过(guo)胶(jiao)带(dai)剥离的(de)(de)方(fang)法从黑(hei)(hei)(hei)磷晶体(磷的(de)(de)一种稳定的(de)(de)同素异形体)中得到。黑(hei)(hei)(hei)磷烯具有独特(te)的(de)(de)方(fang)形晶格结构,空间群为Cmca,其性(xing)质表现出很强的(de)(de)各向异性(xing);同时,少层(ceng)黑(hei)(hei)(hei)磷烯是直接带(dai)隙半导体,其能(neng)隙大(da)小(xiao)随层(ceng)数的(de)(de)增加而显著减(jian)小(xiao)。这些特(te)性(xing)为研究(jiu)转角(jiao)黑(hei)(hei)(hei)磷烯中的(de)(de)光学(xue)跃迁提供了可能(neng)。

该研究以转角(jiao)黑(hei)磷烯体(ti)系(xi)为突(tu)破点,首(shou)先通过(guo)化(hua)学(xue)气(qi)相(xiang)输运法(fa)制(zhi)备(bei)出(chu)黑(hei)磷晶(jing)(jing)体(ti),并利用胶带剥离法(fa)制(zhi)备(bei)了(le)单层(ceng)黑(hei)磷烯和(he)双层(ceng)黑(hei)磷烯样品(pin)。进(jin)一步(bu),将其以特(te)定(ding)角(jiao)度堆叠,制(zhi)备(bei)出(chu)具有不同转角(jiao)的单层(ceng)/双层(ceng)黑(hei)磷烯莫(mo)尔材料,并首(shou)次(ci)在该体(ti)系(xi)中观察(cha)到方形的莫(mo)尔超(chao)晶(jing)(jing)格。

文(wen)章进(jin)(jin)一步研究了不同(tong)转角下体(ti)系(xi)的(de)(de)光(guang)学性质,发现(xian)即使(shi)在很大的(de)(de)转角下(达19度(du)(du)(du)),方形的(de)(de)磷烯超晶格依(yi)然表(biao)现(xian)出了新(xin)的(de)(de)光(guang)学效应,其中(zhong)电(dian)子(zi)的(de)(de)行(xing)为(wei)显著受到体(ti)系(xi)莫尔势(shi)的(de)(de)调制,这与“魔(mo)角”石(shi)墨烯中(zhong)电(dian)子(zi)关联态只出现(xian)在“魔(mo)角”附近极小的(de)(de)角度(du)(du)(du)区间的(de)(de)行(xing)为(wei)很不相同(tong)。更(geng)有趣的(de)(de)是,由(you)于黑(hei)磷烯的(de)(de)各(ge)向(xiang)异(yi)性,转角黑(hei)磷烯体(ti)系(xi)中(zhong)的(de)(de)光(guang)学跃(yue)迁也体(ti)现(xian)出了很强的(de)(de)各(ge)向(xiang)异(yi)性,而(er)且其极化轴更(geng)接近双层磷烯的(de)(de)扶手椅方向(xiang)。密度(du)(du)(du)泛函理论(lun)(DFT)计算进(jin)(jin)一步表(biao)明(ming),在大的(de)(de)扭转角度(du)(du)(du)下的(de)(de)光(guang)学跃(yue)迁发生在该体(ti)系(xi)的(de)(de)第一布里(li)渊区的(de)(de)中(zhong)心点处(chu),并(bing)强烈依(yi)赖与转角黑(hei)磷烯体(ti)系(xi)中(zhong)堆垛依(yi)赖的(de)(de)强的(de)(de)层间电(dian)子(zi)杂化。

理(li)论计(ji)算(suan)还(hai)揭示了(le)(le)潜在(zai)的电子布洛(luo)赫(he)波函(han)(han)数在(zai)层间耦合中扮演的重要作用。在(zai)转角(jiao)(jiao)黑(hei)磷烯体系(xi)中,电子布洛(luo)赫(he)波函(han)(han)数导(dao)致(zhi)了(le)(le)导(dao)带(dai)的强(qiang)杂(za)化,而价带(dai)耦合则极小。计(ji)算(suan)得到的单层/双层莫(mo)尔(er)(er)超晶(jing)格的光学响应(ying)与实验结(jie)果(guo)一致(zhi)。二(er)维转角(jiao)(jiao)黑(hei)磷烯莫(mo)尔(er)(er)材(cai)料(liao)的相关(guan)研(yan)究,丰富了(le)(le)莫(mo)尔(er)(er)材(cai)料(liao)的种(zhong)类,为研(yan)究人员(yuan)深入理(li)解转角(jiao)(jiao)带(dai)来的新(xin)奇物理(li)现象提(ti)供了(le)(le)一种(zhong)新(xin)的材(cai)料(liao)平台。

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转角黑(hei)磷烯体(ti)系(xi)中莫尔调制的光学(xue)跃迁

图(tu)a:单层、双层和(he)20°转角黑磷烯(xi)体系(xi)的(de)光(guang)致发(fa)光(guang)谱;图(tu)b:单层、双层和(he)20°转角黑磷烯(xi)体系(xi)的(de)偏振角度依赖的(de)光(guang)致发(fa)光(guang)光(guang)谱;图(tu)c和(he)图(tu)d:20°转角黑磷烯(xi)体系(xi)在(zai)导带(dai)底(价带(dai)顶)的(de)局域电(dian)荷(he)密度沿(yan)扶手椅方向的(de)切面(mian)分布。可(ke)以看出在(zai)导带(dai)底单层与双层的(de)电(dian)荷(he)密度主要(yao)(yao)分布在(zai)两者(zhe)之间(jian)的(de)界(jie)面(mian)处,而在(zai)价带(dai)顶相应(ying)的(de)电(dian)荷(he)密度则主要(yao)(yao)局域在(zai)双层黑磷烯(xi)中。

相关成果近日以“转角黑磷烯异质结中的各向异性的莫尔光学跃迁”(Anisotropic moiré optical transitions in twisted monolayer/bilayer phosphorene heterostructures)为题发表在《自然·通迅》(Nature Communications)上。清华大学深圳国际研究生院刘碧录副教授、邹小龙副教授和美国加州大学伯克利分校王枫教授为本文通讯作者,论文第一作者为清华大学深圳国际研究生院博士后赵仕龙和2018级环境科学与新能源技术专业博士生王二青,论文作者还包括清华大学深圳国际研究生院成会明院士以及2018级环境科学与新能源技术专业博士生谭隽阳等人,论文第一单位为清华大学深圳国际研究生院。

论文链接:

供稿:深圳国(guo)际研究生院(yuan)

编辑(ji):李华山

审核(he):吕婷

2021年06月25日 16:12:27

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